前言 | 南京大学郑佑轩课题组：含B-N键螺旋手性多重共振材料的光色可调圆偏振电致发光

栏目：行业资讯 发布时间：2023-10-12
近期，南京大学郑佑轩课题组在手性多重共振（MR）材料方面获得重大突破！该研究以“含B-N键螺旋手性多重共振材料的光色可调圆偏振电致发光”为题，其相关成果近期在线发表于Science China Chemistry上。
近期，南京大学郑佑轩课题组在手性多重共振（MR）材料方面获得重大突破！该研究以“含B-N键螺旋手性多重共振材料的光色可调圆偏振电致发光”为题，其相关成果近期在线发表于Science China Chemistry上。


具有圆偏振发光（CPL）特性的有机电致发光器件（CP-OLED）在3D显示等领域的重要应用价值受到了研究者的广泛关注。近年来，多重共振（MR）材料因其窄谱带发射与高效的发光效率引起了国内外学者的极大关注。这些基于刚性多环芳烃的MR材料通常在对位掺杂B原子和N原子，目前MR材料实现了可见光全色域的高效窄谱带发光，然而能够发射CPL的手性MR（CP-MR）材料和相应的CP-OLED研究很少。
而郑佑轩团队研究出了一对含有B-N键骨架、具有螺旋手性的CP-MR材料P/M-o[B-N]2N2，并制备了CP-OLED。该材料含有手性[5]-螺烯和手性[7]-螺烯的交叠螺旋结构，两个B和N原子在邻位掺杂，并在手性[5]-螺旋烯中形成B-N共价键。最终，这项工作首次研究了基于含B-N键骨架MR材料的CP-OLEDs，并且实现了光色可调的圆偏振电致发光（CPEL）。

前体和化合物的合成程序(颜色在线)

对于光色可调的现象，郑佑轩团队发现在晶体中，分子会形成H-聚集的二聚体，根据已报道的文献可知H-聚集体中0-1跃迁强度会增强。这与实验结果一致，即0-1跃迁峰在高浓度时具有较高的相对强度，从而实现在不同浓度下的光色可调发射。

晶体中的二聚体及相关理论计算

如下图C，d所示，P/M-o[B-N]2N2对映体在甲苯溶液中显示出完美对称的CD光谱，在300和550nm之间具有交替的正负科顿效应。CP-MR材料的构建主要依赖于手性扰动策略或本征手性发色团（点手性、轴手性、面手性或螺旋手性）。通常，具有螺旋手性材料的CPL性能优于具有其他三种手性形式的材料。作者采用空间位阻策略，使P/M-o[B-N]2N2中的两个咔唑单元与B原子相对的N原子形成手性[7]-螺烯结构。因此，手性单元参与了前线轨道电子云的分布，得到的对映异构体表现出镜像对称的圆二色（CD）吸收和CPL光谱，不对称|gPL|因子为1.0×10-3，手性性质优于多数其他三种形式的手性材料。

 材料的吸收（a）和发射（b）光谱及CD（c）、CPL（d）光谱

最后，作者采用了敏化双发光层器件结构制备CP-OLED，通过空间位阻策略，成功获得了一对含有B–N键的螺旋手性Mr对映体P/M-o[B-N]2N2，实现了在553~613nm范围内的颜色可调CPEL。该o[B-N]2N2表现出优异的光物理性能，在甲苯中的发射峰位于556nm，半高宽为21nm，在掺杂薄膜中的PLQY高达0.94。随后，采用新型双敏化发射层器件结构的超荧光CP-OLED分别呈现出FWHM为33nm的黄光发射、25.1%的高EQEmax和+7.7×10–4/–6.7×10–4的CPEL信号gEL因子。

最重要的是，通过调节掺杂浓度实现了颜色可调的CPEL。CP-OLED器件通过调节掺杂浓度增加振动耦合强度，实现了从553到613 nm的颜色可调的圆偏振电致发光，这是首次报道的颜色可调的CP-OLED器件。这项工作提出了一种新的方法来构建用于CP-OLED的颜色可调CP-Mr材料，为显示技术中的各种应用开辟了可能性。


 CP-OLED器件性能

对本次研究工作，广州研创生物技术发展有限公司非常有幸能够参与部分工作。详细内容见Li Yuan, Zhen-Long Tu, Jun-Wei Xu, Hua-Xiu Ni, Zhi-Ping Mao, Wen-Ye Xu, You-Xuan Zheng*. Color-tunable circularly polarized electroluminescence from a helical chiral multiple resonance emitter with B-N bonds. Sci. China Chem., 2023, DOI: 10.1007/s11426-023-1712-5.


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